Năm 1927 ông đã học hành đỗ đạt và được chính quyền thực dân bổ về làm giáo viên huyện Hương Khê, tỉnh Hà Tĩnh. Cảm mến người thầy giáo trẻ tuổi mà có nghị lực, viên tri huyện Hương Khê Phạm Văn Dương đã gả con gái yêu của mình là Phạm Thị Trang cho ông.

Có công ăn việc làm ổn định, lại lấy được vợ đẹp là con một gia đình dòng dõi quan lại… bao tương lai đang mở ra trước mắt ông. Song trước cảnh nước mất, trước cảnh hàng triệu đồng bào của mình đang rên xiết lầm than dưới gót giày xâm lược, Lê Viết Lượng đã không cam chịu sông cảnh "Vinh thân phì gia" mà quyết từ bỏ tất cả để dấn thân vào con đường hoạt động cách mạng, cứu nước, cứu dân. (Sau này bà Trang đi tu trong chùa tại Nha Trang. Hai người chia tay năm 1948).

Lê Viết Lượng đã tích cực tham gia hoạt động cách mạng, đến năm 1927 ông được kết nạp vào Đảng Tân Việt và chỉ một thời gian ngắn sau đó, ông được cử giữ chức Bí thư Huyện ủy huyện Hương Khê, Hà Tĩnh.

Cuối năm 1929, chính quyền thực dân chuyển Lê Viết Lượng về Huế, làm giáo viên trường Quốc học Huế. Đến địa bàn làm việc mới, ông tìm cách liên lạc với tổ chức cách mạng tại đó và tích cực hoạt động. Sau khi các tổ chức cộng sản hợp nhất thành Đảng Cộng sản Việt Nam (3-2-1930), Lê Viết Lượng được cử giữ chức Bí thư Tỉnh ủy lâm thời Thừa Thiên.

Trong cuộc đời hoạt động cách mạng của mình, Lê Viết Lượng bị tù đầy tới 15 năm. Đến cuối năm 1930, cơ sở cách mạng bị vỡ, Lê Viết Lượng bị địch bắt cùng với một số dồng chí của mình. Lê Viết Lượng bị kết án khổ sai chung thân. Đến tháng 6- 1931, ông bị đày lên Kon Tum cùng chuyến với các đồng chí Bùi San, Đặng Thái Thuyến…

Ông và nhiều đồng chí khác bị đầy lên Kon Tum khi cuộc làm đường mùa khô lần thứ nhất (tháng 12-1930 đến tháng 5- 1931) đã kết thúc. Được nghe kể lại những tội ác dã man của chế độ Nhà lao Kon Tum và chứng kiến cảnh gần 100 tù sống sót từ công trường làm đường 14 trở về chỉ còn là những " thây ma da bọc xương", ông vô cùng đau xót và căm hận. Áp dụng kinh nghiệm đối phó và đấu tranh đối với chế độ nhà lao từ các nơi khác, Lê Viết Lượng cùng số anh em mới lên bắt tay ngay vào việc tổ chức ban lãnh đạo nhà lao (Lê Viết Lượng là một thành viên) đã tích cực hoạt động, tuyên truyền, vận động, giác ngộ binh lính, làm cho họ hiểu rõ hơn, đúng hơn về những người tù chính trị. Vận động anh em tù chính trị đấu tranh đòi bãi bỏ đánh đập, đòi cải thiện chế độ lao tù, đòi giảm giờ làm và làm những công việc phù hợp với sức khỏe tù chính trị, đòi biệt đãi tù chính trị, đòi ốm đau được chăm sóc…

Cùng với ban lãnh đạo Nhà lao, Lê Viết Lượng, Đặng Thái Thuyến, Nguyễn Huy Lung, Bùi San… đã tổ chức lễ truy điệu cho hơn 200 anh em tù chính trị đã bỏ mình trên công trường làm đường 14 trong mùa khô lần thứ nhất. trước khi nổ ra cuộc đấu tranh lưu huyết (12-12-1931), chúng đã chuyển Lê Viết Lượng đi Nhà tù Lao Bảo cùng một đồng chí của ông là Trần Hữu Chương và Liên Phùng (ba người đều là án tù chung thân

Tháng 3/1945 ông được ra tù trở về Vinh chỉ đạo chuẩn bị khởi nghĩa giành chính quyền.